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本文選自《物理》2020年第5期

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上篇所描繪的磁疇成像方法，雖然有些方法所搭載的工具很強(qiáng)大，比如洛倫茲成像搭載的TEM、桑巴成像搭載的SEM等，都與電子顯微鏡有關(guān)，但這些方法的基本機(jī)制都可以在經(jīng)典電磁學(xué)框架下描述，也因此這些成像的襯度只是決定于成像位點(diǎn)附近的磁矩或雜散場(chǎng)(矢量，有大小和方向)。分辨率問題可以各顯神通，但這些成像技術(shù)一個(gè)根本性的缺憾是：對(duì)材料組成不敏感。

磁性，眾所周知，主要來源于含d 軌道電子的過渡金屬離子。而萬千材料可以是各種元素組合而成，磁成像與探測(cè)成分組成聯(lián)動(dòng)，才是材料表征技術(shù)的正統(tǒng)。要做到這一點(diǎn)，需借力于量子效應(yīng)，即成像原理要有量子過程介入其中，因?yàn)橹挥辛孔舆^程發(fā)送出來的信號(hào)才帶有組成元素電子結(jié)構(gòu)本身的信息。當(dāng)然，物理學(xué)中有很多普通質(zhì)譜技術(shù)可以確定材料化學(xué)組成。只是，質(zhì)譜技術(shù)與磁性不是一一對(duì)應(yīng)的，要將磁性與化學(xué)組成元素聯(lián)系起來，非電子結(jié)構(gòu)探測(cè)莫屬。

由此，不難理解，為什么光電子能譜，特別是X射線光電子譜在磁成像中具有舉足輕重的意義。材料學(xué)者都明白：X 射線光電子譜(XPS)就是組成敏感的探測(cè)技術(shù)。此時(shí)，如果再賦予X射線以磁探測(cè)的功能，具有組成敏感的磁疇探測(cè)技術(shù)即萬事俱備。下面，我們將詳細(xì)介紹這個(gè)強(qiáng)大的技術(shù)。

就材料的元素(離子)敏感探測(cè)而言，現(xiàn)在最通用的即是X 射線吸收譜(X- ray absorption spectroscopy，XAS)。XAS盛名之下，這一系列衍生了很多產(chǎn)品，但最基本的原理較為簡(jiǎn)單，如圖1(a)所示：

圖1 (a)XAS 中吸收邊的電子能級(jí)圖像，圖中不同能級(jí)帶邊如K邊、L邊、M邊分別對(duì)應(yīng)1s 電子、2s/2p 電子和3s/3p/3d 電子^[1]；(b—d)示意性的XAS過程，展示了吸收譜的產(chǎn)生原理^[2]；(e)針對(duì)Cu/Fe/Ni 組成的楔形金屬多層結(jié)構(gòu)，得到的不同激發(fā)X射線吸收峰實(shí)驗(yàn)曲線^[3，4]

(1) 將一束單色性很好的X射線光速轟擊材料，會(huì)有吸收、反射或者透射發(fā)生。探測(cè)透射(或反射)的X光子，稱為X射線吸收光譜。也可探測(cè)被那些吸收光子激發(fā)出來的光電子(如Auger 電子等)和熒光，稱為光電子能譜。X 射線入射到材料，可以激發(fā)非常多的信號(hào)，用于各種探測(cè)。

(2) 吸收光子進(jìn)入離子結(jié)構(gòu)的內(nèi)層，將內(nèi)層中某個(gè)能級(jí)的電子激發(fā)出來。這些電子被激發(fā)到材料費(fèi)米面之上的未占據(jù)能級(jí)( 即空能級(jí))處。這樣的激發(fā)成功概率最大，因此會(huì)發(fā)生所謂共振吸收，表現(xiàn)為吸收譜峰。

(3) 電子被激發(fā)后，原來能級(jí)處留下一個(gè)空穴。這一空穴不能穩(wěn)定存在，在很短時(shí)間(fs)內(nèi)就會(huì)被上一能級(jí)中的某個(gè)電子自發(fā)躍遷而填充，同時(shí)放出一個(gè)光子或激發(fā)一個(gè)諸如Auger 電子， 如圖1(b—d) 所示。這種熒光或光電子，也可被探測(cè)，如低能電子顯微術(shù)(LEEM)、光電子發(fā)射顯微術(shù)(PEEM)等等。

很顯然，不同離子的某一深能級(jí)(比如2p軌道的L帶邊)與費(fèi)米面處未占據(jù)態(tài)之間的能級(jí)差Δ是確定的。只要利用合適的單色器(衍射晶體)，就可連續(xù)調(diào)整入射X 射線光子能量，X射線共振吸收發(fā)生在光子能量與Δ相等時(shí)。通過判定吸收峰對(duì)應(yīng)什么離子，即可實(shí)現(xiàn)樣品成分探測(cè)。吸收示蹤未必有唯一性，但具體到某種材料，所包括離子種類只有幾種，這種示蹤基本是唯一的，是一種根植于能帶結(jié)構(gòu)的質(zhì)譜標(biāo)記。

圖1(e)是一個(gè)XAS 實(shí)驗(yàn)實(shí)例，建立了激發(fā)譜與元素之間的一一對(duì)應(yīng)關(guān)系。這里，不同能級(jí)吸收邊分別對(duì)應(yīng)不同電子，如圖1(a)所示。圖1(e)中不同的激發(fā)X 射線吸收峰對(duì)應(yīng)著不同元素。峰的高低，則對(duì)應(yīng)樣品中不同元素的多少?？梢钥吹?，X射線入射位置不同，獲得的Fe/Ni/Cu 吸收峰位置不變，但強(qiáng)度明顯不同。也就是說，XAS不但可以確定吸收峰對(duì)應(yīng)的元素，同時(shí)還是位置敏感的，還可探測(cè)樣品不同位置的組成。

圖1 是XAS 最簡(jiǎn)單直接的示意原理，此外還有很多拓展與深化，其細(xì)節(jié)與具體能級(jí)結(jié)構(gòu)和所在晶體占位相關(guān)，包括電荷類型、自旋角動(dòng)量、軌道角動(dòng)量和更高級(jí)的相互作用。因此，XAS表現(xiàn)為一種強(qiáng)有力的電荷、自旋、軌道和組成敏感的譜學(xué)技術(shù)。如果不涉及這些細(xì)節(jié)，XAS的主體功能和特點(diǎn)已一目了然。

不過，既然是一種通過激發(fā)元素深層電子的探測(cè)技術(shù)，要獲得高度可靠的數(shù)據(jù)，就需要有足夠的劑量。對(duì)一般實(shí)驗(yàn)而言，實(shí)驗(yàn)室級(jí)別的X光管原則上也能進(jìn)行測(cè)量，只是費(fèi)時(shí)費(fèi)力。作為成像技術(shù)，還有實(shí)現(xiàn)空間分辨的要求，那就需要高亮度的X 射線源，即同步輻射光源。因此大量XAS測(cè)量都基于各國(guó)同步輻射平臺(tái)而進(jìn)行^[5]。

3.1 經(jīng)典物理圖像

利用光來探測(cè)磁性，最古老的效應(yīng)是早年法拉第發(fā)現(xiàn)的線性偏振光被磁場(chǎng)作用而發(fā)生偏轉(zhuǎn)的效應(yīng)，即法拉第效應(yīng)，如圖2(a)所示。只要存在沿光波傳播方向的磁場(chǎng)B(或磁矩M)分量，穿過的線偏振光就將發(fā)生偏轉(zhuǎn)，即旋光。從電磁學(xué)角度最粗糙的理解是：磁場(chǎng)B或磁矩M是一軸矢量(贗矢量)，按照右手螺旋法則，以B/M為軸存在環(huán)行虛擬或分子電流。電流與光子偏振電場(chǎng)E 相互作用，即樸素的自旋—軌道耦合物理圖像，導(dǎo)致光子偏振方向以B/M為軸右旋，如圖2所示。

圖2 法拉第旋光效應(yīng)與線偏振光和圓偏振光(a)光入射到磁場(chǎng)B的區(qū)域，出射光將發(fā)生偏轉(zhuǎn)，即旋光效應(yīng)；(b)線偏振與(c)圓偏振光的示意圖，(c)圖是左旋圓偏振光，自然也存在右旋圓偏振光^[5]

一般情況下，磁場(chǎng)B 較小時(shí)，偏轉(zhuǎn)角度與B 成正比關(guān)系。很顯然，如果偏振光通過磁性材料(即有磁矩M)，也會(huì)發(fā)生此類旋光效應(yīng)。磁光克爾即屬法拉第效應(yīng)之一種，只是克爾效應(yīng)是表面反射過程。X射線是廣義光波，所以X射線入射到磁性材料中，其透射或反射自然也都會(huì)出現(xiàn)旋光效應(yīng)。

實(shí)際光源， 一般都是圓偏振光，產(chǎn)生線偏振并非很方便。幾何光學(xué)知識(shí)告訴我們，任何線偏振光可看成是左旋圓偏振和右旋圓偏振的疊加，而這兩個(gè)圓偏振之間的振幅相同、螺旋性(helicity)不同、相位不同。所謂法拉第效應(yīng)，實(shí)際上就是在磁場(chǎng)B/磁矩M作用下，左旋圓偏振光與右旋圓偏振光各自以不同速度(差別很小)傳播，類似于介質(zhì)中的圓雙折射。速度不同，對(duì)光而言即顏色不同，所以法拉第效應(yīng)可比擬為光的顏色變化效應(yīng)，即圓雙色效應(yīng)(circular dichroism,CD)，等效于線性偏振光的取向旋轉(zhuǎn)。

上述效應(yīng)用到磁性材料中，如果存在沿光傳播方向的磁矩M， 就會(huì)發(fā)生“ 磁+ 圓+ 雙色”效應(yīng)，合稱“磁圓雙色(magnetic circular dichroism, MCD)”。再加上光波是X 射線，最后就得到我們經(jīng)常聽說、但感覺似是而非的“X射線磁圓雙色效應(yīng)(X- ray magnetic circular dichroism, XMCD)”。

為了便于理解，在圖3 展示了實(shí)驗(yàn)測(cè)量的大致原理。圖3(a)是針對(duì)線性偏振光的法拉第旋光，偏轉(zhuǎn)角大小反映了磁場(chǎng)B的大小。圖3(b)和(c)則顯示左旋和右旋圓偏振光入射到磁性樣品后被吸收的差別，以吸收系數(shù)μ₍₊₎ 和μ_(-)及其差值Δμ=μ₍₊₎-μ_(-)來表示。Δμ、μ₍₊₎和μ_(-)都與B大致成比例變化，因此都可以作為衡量樣品磁性的物理量。

圖3 法拉第效應(yīng)的現(xiàn)代版(a)線偏振光旋光效應(yīng)的實(shí)驗(yàn)演示^[6]；(b)右旋圓偏振光和(c)左旋圓偏振光通過磁性樣品時(shí)，表象上表現(xiàn)出磁圓雙色效應(yīng)，造成不同的吸收效果。其中吸收系數(shù)μ₍₊₎和μ_(-) 的差值Δμ = μ₍₊₎ - μ_(-)即是樣品磁性的信號(hào)指針，在低磁場(chǎng)下與B成正比^[7]

3.2 量子物理圖像

到目前為止，理解磁圓雙色效應(yīng)，都是基于經(jīng)典物理效應(yīng)，還沒有觸及量子物理的細(xì)節(jié)。

眾所周知，磁性材料，無論是磁性金屬還是磁性半導(dǎo)體(大帶隙磁性絕緣體很少)，其磁矩實(shí)際上是自旋向上子帶和自旋向下子帶的態(tài)密度之差，如圖4(a)和(b)所示，分別對(duì)應(yīng)金屬和半導(dǎo)體。這里，以鐵磁Fe 金屬為例加以說明，其XMCD測(cè)量結(jié)果如圖5(a)所示，其中樣品(陰影長(zhǎng)方形)磁矩方向用箭頭標(biāo)注出來。

圖4 (a)非磁/順磁金屬與鐵磁金屬的能帶結(jié)構(gòu)^[8]；(b)非磁半導(dǎo)體和鐵磁半導(dǎo)體的能帶結(jié)構(gòu)的簡(jiǎn)單示意圖，沒有牽涉到軌道細(xì)節(jié)結(jié)構(gòu)^[9]

1987 年G. Schutz 發(fā)展XMCD譜學(xué)時(shí)，對(duì)微觀量子機(jī)制有些討論。針對(duì)磁性離子，光子被吸收后傳遞能量，將2p 軌道的L₂ 和L₃能級(jí)電子激發(fā)，激發(fā)強(qiáng)度與d 軌道的未占據(jù)態(tài)N 相關(guān)。d 軌道總共可容納10 個(gè)電子，因此費(fèi)米面下價(jià)帶占據(jù)態(tài)就是(10-N)個(gè)?？紤]到磁性離子的自旋矩實(shí)際上就是上下自旋占據(jù)態(tài)之差，要探測(cè)自旋矩大小，就需考慮上下自旋相關(guān)的X射線吸收過程，如圖5(b-i)所示。需要用左旋和右旋圓偏振光子測(cè)量，分別對(duì)應(yīng)上下自旋。這些左、右旋光子入射到磁性材料中時(shí)，會(huì)將其角動(dòng)量轉(zhuǎn)移給激發(fā)的電子，從而實(shí)現(xiàn)自旋相關(guān)過程的光電子探測(cè)。

對(duì)應(yīng)于左右旋圓偏振光子，被激發(fā)的電子由于自旋—軌道耦合，就帶有了光子的自旋或軌道角動(dòng)量， 它們分別來自L₂ ( 自旋上) 或L₃ ( 自旋下) 能級(jí)， 角動(dòng)量方向相反。按照量子力學(xué)規(guī)則，這些激發(fā)過程不允許自旋發(fā)生翻轉(zhuǎn)，因此只能分別被激發(fā)到費(fèi)米面處自旋上或自旋下的d 軌道未占據(jù)態(tài)，如圖5(b-ii)和(b-iii)所示。簡(jiǎn)單說，這些電子就帶有了自旋或軌道角動(dòng)量的選擇印記。

圖5 XMCD譜和XAS中光電子吸收轉(zhuǎn)移機(jī)制示意圖(a)磁性Fe 金屬右旋圓偏振的XMCD譜：淺藍(lán)色和紅色代表Fe 樣品中磁矩的方向，對(duì)應(yīng)的L₂和L₃能級(jí)激發(fā)譜峰高度不同；(b)以(a)圖所示的L邊吸收為例討論XMCD的機(jī)理：(i)線偏振的激發(fā)譜。電子攜帶自旋矩和軌道矩，以d 軌道單電子模型為例。如果考慮2p 深能級(jí)與空導(dǎo)帶之間的光電子動(dòng)量轉(zhuǎn)移，考慮2p 能級(jí)因?yàn)樽孕?軌道耦合發(fā)生劈裂，形成L₂和L₃ 能級(jí)，電子激發(fā)的量子過程就可以細(xì)致分析清楚；(ii)對(duì)于自旋矩，左旋光激發(fā)的光電子自旋角動(dòng)量與材料磁矩反向、相對(duì)強(qiáng)度乃負(fù)值(A)，而右旋光激發(fā)的光電子自旋角動(dòng)量與材料磁矩同向、相對(duì)強(qiáng)度為正值(B)^[3]

為理解簡(jiǎn)單起見，將電子激發(fā)和填充過程粗略寫成：

(1) 左旋光(左旋角動(dòng)量) → 激發(fā)2p 軌道L₂ 電子(設(shè)為上自旋) → 填充d軌道上自旋態(tài)；

(2) 右旋光(右旋角動(dòng)量)→激發(fā)2p 軌道L₃ 電子(設(shè)為下自旋)→填充d軌道下自旋態(tài)。

需要強(qiáng)調(diào)的是，磁性材料的磁矩即為d 軌道上下自旋態(tài)的態(tài)密度之差，費(fèi)米面之下的價(jià)帶中“上自旋”占據(jù)態(tài)比“下自旋”占據(jù)態(tài)密度高，費(fèi)米面處未占據(jù)的“上自旋”空態(tài)就少。所以，左旋光激發(fā)的、能夠填充到d 軌道的電子數(shù)就比右旋光激發(fā)的、能夠填充到d 軌道的電子數(shù)少，這就是圖3(b)所示的右旋光比左旋光吸收更強(qiáng)(差別大約有20%左右)的原因，結(jié)果如圖5(a)所示。磁矩與波矢同向時(shí)，L₃ 吸收峰比L₂ 吸收峰高。反向時(shí)，L₃ 吸收下降，L₂ 吸收增強(qiáng)。圖5(b)很好地演示了這一微觀機(jī)制，而理論實(shí)驗(yàn)均表明：探測(cè)到的光電子譜強(qiáng)度正比于光子自旋與材料磁矩之夾角θ的余弦cosθ(奇函數(shù))。

XMCD技術(shù)就講到這里，現(xiàn)在開始討論磁疇成像這一核心問題。

將上述的XMCD技術(shù)嫁接到一臺(tái)光電子顯微鏡上，成為一種磁性成像技術(shù)，就可以用于顯示磁疇了。在所有光電子顯微術(shù)中，最簡(jiǎn)單的就是光電子發(fā)射顯微術(shù)(photoelectron emission microscopy, PEEM)。PEEM的發(fā)明年代早，甚至比LEEM都早，光路跟LEEM 差不多。圖6(a)是一臺(tái)標(biāo)準(zhǔn)PEEM 的配置：X射線入射到處于真空中的樣品表面，經(jīng)歷光吸收激發(fā)出來的光電子經(jīng)過物鏡聚焦和磁透鏡引導(dǎo)進(jìn)入光電倍增管和熒光屏上，形成圖像。當(dāng)然，這中間需要將X射線入射光斑固定在樣品表面，改變?nèi)肷涔庾幽芰浚詈蟛拍苄纬赏暾拇女爤D像。有些情況下，也可將入射光聚焦后實(shí)施空間掃描，遍及整個(gè)樣品。針對(duì)一個(gè)NiFe 合金薄膜進(jìn)行XMCD—PEEM 成像，其鐵磁疇結(jié)構(gòu)隨外加磁場(chǎng)的演化圖顯示于6(b)。可以看到，鐵磁疇具有很好的襯度，空間分辨率也較高，疇分辨能達(dá)到100 nm量級(jí)甚至更好。

圖6 (a)標(biāo)準(zhǔn)的光電子發(fā)射顯微鏡PEEM的構(gòu)造示意圖^[10]；(b)一系列鐵磁疇圖片，是NiFe 鐵磁合金薄膜中鐵磁疇隨外加磁場(chǎng)演化的XMCD圖像。顏色變化代表Fe 的L₃帶邊處的XMCD信號(hào)大小?？梢钥吹剑S著外加磁場(chǎng)增大，樣品由初始單疇?wèi)B(tài)出現(xiàn)新疇的成核生長(zhǎng)和形態(tài)演化，最后達(dá)到沿磁場(chǎng)方向的單疇?wèi)B(tài)^[11]

XMCD—PEEM 自1990 年代投入使用以來，已經(jīng)成為研究磁疇及其動(dòng)力學(xué)過程的標(biāo)準(zhǔn)技術(shù)。為何這一技術(shù)能夠脫穎而出呢？至少有如下幾個(gè)優(yōu)點(diǎn)：

(1) 使用方便、成像質(zhì)量高。

XMCD磁疇成像，即便只使用左旋或右旋圓偏振光子，即可得到磁疇襯度，雖然襯度不高。由第3章闡述的量子機(jī)制即可知，單一圓偏振光子吸收光譜對(duì)磁矩方向同樣是有響應(yīng)的。圖7(a)所示即為沉積在Cu(001)襯底上的Co/Ni 雙層膜的左旋光電子圖像(+)和右旋光電子圖像(-)。這里，圖像是將光子能量固定在Ni-L₃ 帶邊處獲得的。當(dāng)然，如果取磁圓雙色圖像，其襯度會(huì)更清晰明了，如圖7(a-iii)所示。

圖7 XMCD—PEEM 顯微術(shù)的不同優(yōu)勢(shì)(a) 高襯度和分辨率；(b) 三維重構(gòu)的可能性；(c) 材料組成與磁疇成像對(duì)應(yīng)^[12]

(2) 方便研究磁各向異性和重構(gòu)磁疇三維形態(tài)。

對(duì)XMCD—PEEM 進(jìn)行適當(dāng)改進(jìn)，可以調(diào)控樣品表面相對(duì)入射X射線波矢之間幾何方位，則能夠重構(gòu)磁疇的三維形態(tài)或研究磁各向異性行為。圖7(b)顯示了沉積于W(001)上Fe 薄膜中的磁疇圖像，請(qǐng)注意兩幅圖像分別是在入射光水平和垂直兩個(gè)不同方向獲得的，圖中箭頭指出局域磁矩方向。

(3) 組成和磁疇同步測(cè)量。 

X射線光電子能譜能夠探測(cè)樣品的組成，并與磁疇對(duì)應(yīng)起來，這是所有基于雜散場(chǎng)成像技術(shù)都無法企及的。圖7(c)所示為一FeNi/Cu/Co三層膜中的磁疇與組成元素的對(duì)應(yīng)關(guān)系圖像，以及這些疇各自隨外加磁場(chǎng)變化而演化的規(guī)律。做到這一點(diǎn)當(dāng)然不難，因?yàn)橹灰獙射線光子能量固定在某個(gè)元素(離子)的某個(gè)能級(jí)位置即可。

順便提一下，PEEM 顯微術(shù)本質(zhì)上是利用低能光電子，因此獲得的XMCD信號(hào)對(duì)外場(chǎng)激勵(lì)和對(duì)樣品磁性都比較敏感。這種敏感性便于研究材料的各種本征性質(zhì)和外場(chǎng)調(diào)控。這種優(yōu)勢(shì)，很多其他成像技術(shù)往往難以實(shí)現(xiàn)，因此顯得彌足珍貴。

最后，需要指出的是，PEEM成像技術(shù)是基于X射線吸收的光電子譜，因此這是一個(gè)只能探測(cè)樣品表面2-3 nm 深度磁信號(hào)的技術(shù)(樣品更深區(qū)域，光電子很難激發(fā)出來)。從這個(gè)角度看是一個(gè)缺憾。的確，與XMCD—PEEM 對(duì)應(yīng)，也有透射型光電子能譜，稱之為磁X射線透射顯微術(shù)(Magnetic X-ray Transmission Microscopy, M-XTM)。不過，M-XTM 主要用于觀測(cè)生物樣品或者薄膜樣品。其成像功能和分辨率與PEEM 相當(dāng)或略高，只是使用不多，在此不再贅述。

 行文到此， 可以大概歸納一下：所有已經(jīng)鋪排開來的磁疇成像技術(shù)，大致可歸類于樣品中存在有效磁矩產(chǎn)生的磁感應(yīng)強(qiáng)度(磁場(chǎng))B。磁場(chǎng)B 要么施加洛倫茲力于運(yùn)動(dòng)電荷而成像，如電子顯微術(shù)；要么施加法拉第效應(yīng)(旋光)，如X 射線成像。雖然每種成像方法的技術(shù)細(xì)節(jié)可能已經(jīng)到了爐火純凈的地步，但如果將B 撤掉，那一切都將歸于沉寂，當(dāng)然就別談磁疇成像了。

問題是，磁性材料中存在數(shù)目最多的一大類材料──反鐵磁材料。嚴(yán)格意義上，反鐵磁態(tài)磁矩M =0。正因?yàn)檫@一缺憾，反鐵磁材料雖然成員眾多，但被Neel 發(fā)現(xiàn)后半個(gè)多世紀(jì)中幾無用處，雖然反鐵磁物理風(fēng)生水起。因?yàn)榉磋F磁態(tài)與鐵磁態(tài)不同，前者身份很多，可稱百變之神，而后者要簡(jiǎn)單和單純得多。這一“無用”標(biāo)簽，直到巨磁電阻GMR 效應(yīng)問世才停止，其中反鐵磁材料用于磁電阻存儲(chǔ)異質(zhì)結(jié)和隧道結(jié)中的磁性釘扎層。

關(guān)于反鐵磁材料如何從“無用”到大行其道，可參考科普文章《反鐵磁器件在路上》^[13]一探究竟。由此，我們明白，反鐵磁體也是有反鐵磁疇的、反鐵磁疇也是可以翻轉(zhuǎn)的、反鐵磁器件也是需要深入理解和調(diào)控反鐵磁疇及其動(dòng)力學(xué)的，如此等等。圖8(a) 所示為一個(gè)反鐵磁點(diǎn)陣，自旋取向的變化將對(duì)材料的電子結(jié)構(gòu)、輸運(yùn)特性，甚至是眾多拓?fù)浞瞧接沟男再|(zhì)都有很大影響。其中，反鐵磁疇翻轉(zhuǎn)90°能夠?qū)е赂飨虍愋源烹娮韬退泶┐烹娮栊?yīng)，已經(jīng)被實(shí)驗(yàn)所證實(shí)。由此，其自旋電子學(xué)應(yīng)用設(shè)計(jì)也多見報(bào)道，如圖8(b)所示的反鐵磁阻變存儲(chǔ)即為一例。

圖8 (a) 反鐵磁結(jié)構(gòu)中自旋取向變化引發(fā)的物理性質(zhì)變化是反鐵磁自旋電子學(xué)的物理基礎(chǔ)；(b) 設(shè)想中的反鐵磁存儲(chǔ)器原理：反鐵磁結(jié)構(gòu)中，自旋翻轉(zhuǎn)速率可達(dá)THz，比鐵磁快數(shù)千倍；反鐵磁疇沒有雜散場(chǎng)，器件單元可以做得更??；反鐵磁亦有各向異性磁電、龐磁電阻、隧穿磁電阻效應(yīng)；(c) 反鐵磁疇組態(tài)的大致劃分：(i) 疇壁處反鐵磁波矢k 的方向發(fā)生變化，定義為k 疇壁；(ii) 疇壁處反鐵磁自旋排列取向變化，定義了取向疇壁；(iii) 疇壁處反鐵磁相位變化；(iv) 疇壁處非共線自旋螺旋方向的變化；(v) 反鐵磁渦旋—反渦旋對(duì)組成反鐵磁疇和疇壁^[14]

既然必須要研究反鐵磁疇及其動(dòng)力學(xué)，包括反鐵磁疇翻轉(zhuǎn)，特別是目前關(guān)注的90°翻轉(zhuǎn)(因?yàn)?80°翻轉(zhuǎn)相當(dāng)于原地打圈，沒有意義)，而目前通用的磁疇成像技術(shù)又看不到反鐵磁疇，那怎么辦？物理學(xué)家再一次走到了making impossible possible的路口！

如前所述，與鐵磁疇組態(tài)比較單一不同，反鐵磁疇具有異常豐富的疇形態(tài)與結(jié)構(gòu)，因此反鐵磁疇的花樣要復(fù)雜得多，可不是一個(gè)簡(jiǎn)單的模樣。從這個(gè)意義上，反鐵磁疇的成像，即便有某個(gè)類似于磁矩之類的特征量，也變得復(fù)雜亦或豐富得多。圖8(c)展示了部分反鐵磁疇及疇壁的分類與特征表述，其多樣性已經(jīng)讓人頭暈?zāi)垦！?/p>

在X射線吸收譜中，深能級(jí)芯自旋被激發(fā)到3d 軌道空態(tài)的物理對(duì)鐵磁和反鐵磁是類似的，被激發(fā)的、帶角動(dòng)量的電子填充的空軌道也必須具有同樣的角動(dòng)量。所以，X射線共振吸收對(duì)鐵磁體和反鐵磁體是類似的，如圖9(a)所示。圖中LaFeO₃和CoO是反鐵磁體，其L邊X射線吸收與對(duì)應(yīng)的鐵磁體Fe、Co類似。也就是說，X射線吸收更多是一種質(zhì)譜類技術(shù)而其次才是磁譜類技術(shù)。

圖9 (a) 鐵磁體系(Fe、Co)和反鐵磁體系(LaFeO₃、CoO)的X 射線吸收譜(XAS)比較?？梢钥吹?，大致的共振吸收峰位由離子種類決定，與具體磁結(jié)構(gòu)關(guān)系不大。反鐵磁體系吸收峰出現(xiàn)細(xì)節(jié)結(jié)構(gòu)源于反鐵磁絕緣體中價(jià)帶電子受晶體場(chǎng)和t_2g軌道局域性影響；(b)應(yīng)用線性偏振磁二色效應(yīng)觀測(cè)到的吸收峰強(qiáng)度變化。以反鐵磁LaFeO₃為例：假定線偏振X光由左向右入射到樣品中，光子的電場(chǎng)沿垂直方向，樣品的反鐵磁排列分別取水平和垂直方向。此時(shí)，F(xiàn)e 的L₂ 帶邊吸收峰如圖所示，顯示出吸收譜對(duì)反鐵磁自旋取向敏感；(c)基于此，如果將入射X射線聚焦后對(duì)樣品逐點(diǎn)掃描，即可得到90°反鐵磁疇結(jié)構(gòu)的襯度。此即為相互垂直的反鐵磁疇結(jié)構(gòu)成像^[3]

然而，如果我們采用線偏振X光入射到樣品中，其吸收譜卻會(huì)有可能攜帶自旋結(jié)構(gòu)信息。這種可能性源于X 射線磁線性二色譜(X-ray magnetic linear dichroism, XMLD)的物理基礎(chǔ)，它與XMCD完全不同：

(1) 線偏振光含有電場(chǎng)矢量E。注意，這里的電場(chǎng)矢量具有兩重對(duì)稱軸，而不像圓偏振光的電場(chǎng)隨著波矢?jìng)鞑ザ粩嘈D(zhuǎn)變化。這一特性將對(duì)磁性離子周圍電荷分布形成調(diào)控，從而提供探測(cè)機(jī)會(huì)。事實(shí)上，當(dāng)光子入射到樣品中時(shí)，電場(chǎng)E 將是探測(cè)離子局域靜電場(chǎng)分布的敏感探針。當(dāng)離子周圍電荷分布存在因電場(chǎng)E 引起的各向異性變化時(shí)，測(cè)量吸收譜的性質(zhì)將能描繪出離子局域靜電勢(shì)的空間形貌。

(2) 當(dāng)該離子是磁性離子時(shí)，特定自旋取向亦能夠借助自旋—軌道耦合效應(yīng)，改變局域軌道形狀，即改變局域靜電勢(shì)分布。

(3) 由局域靜電勢(shì)分布的變化可以確定自旋的空間方向。因?yàn)槿肷涔庾拥碾妶?chǎng)是兩重交變的，這一方法只能得到自旋軸取向，而不能確定局域自旋的具體方向，所以是個(gè)夾生飯。

從這一意義上看，這一方法將至少能夠被用來探測(cè)反鐵磁軸向，雖然無法探測(cè)自旋構(gòu)型細(xì)節(jié)。對(duì)于90°的共線反鐵磁疇，這一方法可以產(chǎn)生足夠襯度。但是，具體到是哪一類共線反鐵磁，這一方法無從辨別。另外，對(duì)非共線反鐵磁序，因?yàn)闆]有唯一的自旋軸，這一方法當(dāng)然也無法進(jìn)行成像。

最近，這一線性磁二色吸收譜被用來對(duì)90°反鐵磁疇進(jìn)行成像。從對(duì)稱性角度看，共線反鐵磁自旋軸翻轉(zhuǎn)90° 導(dǎo)致的吸收譜差別最大，能提供足夠的成像襯度，結(jié)果如圖9(b)所示。這里，將樣品轉(zhuǎn)90°或者施加外場(chǎng)使得反鐵磁疇翻轉(zhuǎn)90°，吸收譜的變化一目了然。如果將入射光束聚焦，然后掃描樣品不同區(qū)域，將得到吸收譜空間變化圖像，此乃共線反鐵磁90°疇結(jié)構(gòu)的線性磁二色成像技術(shù)，如圖9(c)所示。可以看到，自旋軸水平和垂直兩種取向的反鐵磁疇交錯(cuò)在一起，形成了難得的反鐵磁疇結(jié)構(gòu)像。

 對(duì)比圖9(c)中90°反鐵磁疇結(jié)構(gòu)和圖8(c)所展示的各種反鐵磁疇結(jié)構(gòu)，我們馬上就要失望了。這種磁線性二色吸收成像技術(shù)最多也就能部分攻克圖8(c-ii)所示的取向反鐵磁疇結(jié)構(gòu)成像，對(duì)其他各類疇結(jié)構(gòu)無能為力。而為了得到圖9(c)的疇成像，已費(fèi)九牛二虎之力！看起來，還得另辟蹊徑、另謀出路。

能不能找到蹊徑和出路呢？很難，挑戰(zhàn)巨大！但無論如何，物理學(xué)家嘗試了各種方法，系統(tǒng)地歸納、分析反鐵磁疇成像的方法，以供后來者前赴后繼或風(fēng)生水起，是值得稱贊的。美國(guó)Rutger 大學(xué)S. W. Cheong 和吳偉達(dá)教授，聯(lián)合瑞士蘇黎世大學(xué)的多鐵性物理名家Manfred Fiebig、法國(guó)勞埃-朗之萬研究院中子衍射學(xué)者Laurent Chapon 等人，嘗試完成了這一工作，算是為后來者作了些許鋪墊。這幾位知名的學(xué)者，最近以“Seeing is believing: visualization of antiferromagnetic domains”為題，在npj Quantum Materials^[14]上發(fā)表了他們潛心多年的心得體會(huì)。若有興趣，可在原文了解其中蹊蹺或細(xì)節(jié)。

總體而言，因?yàn)闆]有可以探測(cè)的磁場(chǎng)B 或磁矩M，反鐵磁疇成像只得仰仗那些自旋與電荷(包括偶極子)、晶格、軌道等自由度之間的耦合效應(yīng)。這些效應(yīng)當(dāng)然比初級(jí)序參量(B/M)要弱，所以成像的襯度和定量化就難以令人滿意。但這里，至少可以用“有勝于無”來開始?xì)w類這些成像方法：

(1) 光學(xué)成像技術(shù)：二次諧波方法(second harmonic generation, SHG)。SHG本身是一項(xiàng)古老的技術(shù)，用于探測(cè)電極性材料中的極化相關(guān)效應(yīng)。對(duì)多鐵性材料稍有了解的讀者會(huì)明白，很多反鐵磁材料具有空間反轉(zhuǎn)破缺的對(duì)稱性，屬于極性反鐵磁體。立足于反鐵磁序與晶體電極性之間的耦合，即可通過SHG來探測(cè)反鐵磁疇。

事實(shí)上，SHG 成像技術(shù)早在1990 年代就用于多鐵性Cr2O3體系的反鐵磁成像。因?yàn)殍F電疇與反鐵磁疇是內(nèi)稟耦合在一起的，從而提供了反鐵磁疇成像的可能性。2000年前后，Manfred Fiebig 用更先進(jìn)的SHG技術(shù)，對(duì)多鐵性六角稀土錳氧化物反鐵磁疇成像，堪稱這一問題的名篇^[15]。

(2) 掃描成像技術(shù)：包括自旋極化掃描隧道顯微術(shù)(spin- polarized scanning tunneling microscopy, SPSTM)和磁力探針顯微術(shù)(magnetic force microscopy, MFM)。顯然，在合適樣品條件下，這兩類磁疇顯微術(shù)都可以付諸應(yīng)用。不過，已經(jīng)有很多科普文章和應(yīng)用論文涉及于此，本文不再對(duì)此贅述。

(3) 基于同步輻射的顯微術(shù)：包括本文已詳細(xì)描述的X 射線磁線性二色光電子發(fā)射顯微術(shù)(XMLDPEEM)和最近發(fā)展起來的相干軟X射線相襯顯微術(shù)(X-ray Bragg diffraction phase contrast microscopy， XBPM)，后者特別適合具有反相疇結(jié)構(gòu)的反鐵磁疇壁成像。

(4) 所有用于鐵磁疇成像的顯微術(shù)，包括同時(shí)成像(parallel imaging)如洛倫茲顯微術(shù)，或者掃描成像(scan imaging) 如MFM 和SP-STM，只要空間分辨率足夠高，如達(dá)到~ 1 nm 或最少~10 nm，靈敏度足夠好，原則上都可以用于反鐵磁成像。極端情況下，如果分辨率能夠達(dá)到單自旋探測(cè)，用于反鐵磁疇成像將是小菜一碟。事實(shí)上，任何反鐵磁序都有有限的反鐵磁波矢(波長(zhǎng))，只要成像技術(shù)空間分辨率接近這一波長(zhǎng)，就可以應(yīng)用。例如，針對(duì)波長(zhǎng)較長(zhǎng)的諸如自旋波類反鐵磁序( 螺旋序、手性序等非共線序等)，非零的局域剩余磁矩不可避免，這些技術(shù)用于成像綽綽有余。

到目前為止，有關(guān)反鐵磁疇成像的主要技術(shù)和新的發(fā)展趨勢(shì)，在“Seeing is believing: visualization of antiferromagnetic domains” 一文中都有梳理和展望。但是，就自然科學(xué)而言，impossible 就是impossible。當(dāng)試圖去making it possible時(shí)，那只是另辟蹊徑、彎道超車、委曲求全之路。而這些嘗試，正是現(xiàn)代科學(xué)技術(shù)解決重大科技問題挑戰(zhàn)的價(jià)值之一。

回到反鐵磁疇成像的本源意義，也就是說，不能只是追求超高分辨率，因?yàn)榉直媛矢叩絾蝹€(gè)自旋時(shí)，界定鐵磁和反鐵磁就失去了意義。既然初級(jí)序參量如B/M 不能利用，就只好退而求其次去追求那些二階甚至三階耦合效應(yīng)。例如，用光學(xué)方法，即基于交變電磁場(chǎng)與反鐵磁的各種耦合關(guān)聯(lián)；用電學(xué)方法，即基于磁電耦合效應(yīng)；用力學(xué)效應(yīng)，即基于磁彈耦合行為。隨著探測(cè)技術(shù)向更高、更快、更強(qiáng)方向蹣跚而行，未來對(duì)反鐵磁疇的成像總歸是可行的，而這一領(lǐng)域無疑將是熱點(diǎn)和前沿。